В Евразийском национальном университете имени Л.Н. Гумилева состоится защита диссертации на соискание степени доктора философии (PhD) Мүтәлі Әлішер Қасымбекұлы на тему «Структурные эффекты в нанокерамиках при облучении тяжёлыми ионами высоких энергий» по образовательной программе «8D05305 – Ядерная физика».
Диссертация выполнена на кафедре «Кафедра Ядерной физики, новых материалов и технологий» Евразийского национального университета имени Л.Н. Гумилева.
Язык защиты - на русском
Официальные рецензенты:
Аханова Назым Ерлановна – доктор философии (PhD), и.о. проректора по науке и инновациям Казахстанско – Британского технического университета (г. Алматы, Республика Казахстан);
Панин Евгений Александрович – доктор философии (PhD), ассоциированный профессор, профессор кафедры «Обработка металлов давлением» НАО «Карагандинский индустриальный университет» (г. Темиртау, Республика Казахстан).
Временные члены Диссертационного совета:
Витюк Владимир Анатольевич – кандидат физико-математических наук, доктор философии (PhD), заместитель генерального директора по науке РГП НЯЦ РК (г. Курчатов, Республика Казахстан);
Әбдірахманов Асан Рамазанұлы – доктор философии (PhD), Департамент химии плазменно-поверхностного взаимодействия, Университет Монса (г. Монс, Бельгия);
Сагдолдина Жулдыз – доктор философии (PhD), ассоциированный профессор, старший научный сотрудник Научно-исследовательского центра «Инженерия поверхности и трибология» Восточно-Казахстанского университета имени Сарсена Аманжолова (г. Усть-Каменогорск, Республика Казахстан).
Научные консультанты:
Здоровец Максим Владимирович – кандидат физико-математических наук, директор Астанинского филиала ИЯФ МЭ РК, доцент кафедры «Ядерной физики, новых материалов и технологий» в Евразийском национальном университете имени Л.Н. Гумилева (г. Астана, Республика Казахстан);
Скуратов Владимир Алексеевич – доктор физико-математических наук, начальник сектора № 8 Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н. Флерова ОИЯИ (г. Дубна, Российская Федерация).
Защита состоится: 4 сентября 2025 года 14:00 часов в Диссертационном совете по направлению подготовки кадров «8D053 – Физические и химические науки» по образовательной программе «8D05305 – Ядерная физика» Евразийского национального университета имени Л.Н. Гумилева. Онлайн трансляция будет производиться на платформе Microsoft Teams.
Ссылка: https://clck.ru/3MnveV
Адрес: г. Астана, ул. Сатпаева 2, аудитория 302.
Аннотация (рус.): АННОТАЦИЯ диссертационной работы Мүтәлі Әлішер Қасымбекұлы на тему «Структурные эффекты в нанокерамиках при облучении тяжёлыми ионами высоких энергий», представленной на соискание степени доктора философии (PhD) по образовательной программе «8D05305 – Ядерная физика» Диссертационная работа посвящена исследованию радиационных эффектов быстрых тяжелых ионов (БТИ) в наноструктурированных керамиках, которые являются перспективными материалами для инертных матриц и ключевыми компонентами ядерно-энергетических установок нового поколения. Актуальность темы исследования. Одной из главных задач обеспечения устойчивого развития современного индустриального общества является удовлетворение все более возрастающего спроса на энергию, причем экологически безопасными способами с учетом резкого повышения требований к ее получению. Потребность в новых эффективных и чистых источниках энергии стимулирует повышенное внимание к разработке энергетических устройств, таких как усовершенствованные ядерные реакторы. Естественно, что условия работы разрабатываемых в настоящие время реакторных установок диктуют крайне жесткие требования к материалам их активных зон. Наиболее актуальными проблемами ядерной энергетики остаются безопасное обращение с радиоактивными отходами (РАО) и накопления отработанного ядерного топлива (ОЯТ). Снижение уровня их радиотоксичности может быть достигнуто в процессе трансмутации минорных актинидов (МА – радиоактивные изотопы нептуния, америция и кюрия) в их составе, которые характеризуются большим периодом полураспада и вносят значительный вклад в высокую радиоактивность, замыкая тем самым ядерный топливный цикл. МА добавляются в дисперсное ядерное топливо, в свою очередь «пережигаются» в реакторах с целью ограничения образование новых наиболее опасных актинидов с использованием специальных инертных матриц в виде оксидных частиц или керамик, которые окружают делящиеся элементы. Применение таких конструкционных решений для ядерного топлива способствует предотвращению накопления продуктов деления, повышает степень выгорания топлива, а также дает возможность эксплуатации при повышенных температурах, характерных для высокотемпературных ядерных реакторов. Основное требование к материалам таких матриц – незначительное поглощение нейтронов, хорошие тепловые и механические свойства, и совместимость с топливной композицией и материалом оболочки тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов). Помимо нейтронов эти матрицы должны быть устойчивы к длительному облучению осколками деления (ОД), поскольку в процессе эксплуатации постоянно подвергаются подобному воздействию. Оно может быть смоделировано быстрыми тяжелыми ионами (БТИ) – заряженными частицами с массами в области масс ядер Xe и Kr и энергией около 1 МэВ/нуклон, получаемые на ускорительных установках. Исследование перспективных материалов для ядерных реакторов является актуальной задачей, как с теоретической, так и с практической точек зрения. Расширение круга соответствующих радиационно-стойких материалов может в значительной степени способствовать дальнейшему развитию ядерной энергетики. Наиболее перспективными для использования в качестве материалов инертных матриц для дисперсного ядерного топлива представляются оксидные керамики, в меньшей степени из карбидов и нитридов, а также смеси керамик или керамик с металлами. В последнее время внимание ученых привлекают нанокристаллические керамические материалы, способные зачастую проявлять лучшую функциональность по сравнению с микро-, поликристаллическими материалами того же состава и превосходные химические, механические и электрические свойства, актуальные для энергетических приложений. Наноструктурированные материалы могут демонстрировать также и улучшенные радиационные характеристики. Оксидные ультрадисперсные наночастицы с высокой объемной плотностью в качестве упрочнения входят и в состав ферритно-мартенситных сталей для снижения их недостаточной жаропрочность при высоких температурах (выше ~ 550°С). Многочисленными исследованиями показано, что высокая плотность наночастиц в матрице дисперсно-упрочненной оксидами (ДУО) стали не только способствует улучшению её механических свойств для работы в условиях высоких температур, но и повышает радиационную стойкость. Наночастицы служат барьерами для дислокаций, поскольку, достигнув границ зерен, движение дислокаций останавливается, и высокоэффективными стоками для аннигиляции междоузельных атомов и вакансий, создаваемых во время облучения. Кроме того, границы раздела между наночастицами и матрицей функционируют как эффективные ловушки для атомов гелия и вакансий, что существенно ограничивает подвижность гелий-вакансионных комплексов и подавляет дальнейший рост пор. В результате снижается радиационное распухание и гелиевая пористость ДУО-сталей. Такое поведение отличается от поведения поликристаллических материалов, в которых дефекты накапливаются в объеме зерен, что приводит к ускоренному радиационному разупорядочению и аморфизации. Однако, в некоторых случаях наблюдается прямо противоположная картина: объемные материалы, обычно устойчивые к ионизирующему излучению, могут легко аморфизоваться. Кроме того, нанокристаллическая керамика может быть восприимчивой к радиационно-индуцированному росту зерен, что нежелательно для многих инженерных систем. Соответствующие экспериментальные данные были получены для ограниченного числа соединений, главным образом с использованием пучков легких ионов и нейтронного облучения, т.е. в условиях образования радиационных повреждений по каналу упругого рассеяния. Однако, несмотря на интенсивные исследования радиационной стойкости таких наноматериалов, влияние высокоэнергетического ионизующего воздействия остается наименее изученным по сравнению с другими видами облучения. Тяжелые же ионы высоких энергий, создают специфические протяженные дефекты – латентные треки, размер которых сопоставим с размером зерна. Образование подобных структурных нарушений может быть критическим фактором, определяющим долговременную радиационную стабильность материала, облучаемого продуктами деления ядерного топлива. Структурный отклик наноразмерных материалов к воздействию БТИ высоких энергий является наименее изученным и систематические работы по сравнительному анализу эффектов высокой плотности ионизации в нано- и объемных радиационно-стойких материалах ранее не проводились. Поэтому вопрос определения единого механизма дефектообразования в условиях ионизации высокой плотности, связи между структурной стабильностью и вариациями размера зерен, а также пороговых условий для изменения радиационной стойкости нанокристаллических и массивных материалов остается открытым. Полученные в ходе таких исследований новые экспериментальные данные позволят не только верифицировать существующие, но и развивать новые атомистические модели механизма трекообразования в радиационно-стойких материалах. Кроме того, эти результаты планируется использовать в качестве исходных параметров для компьютерного моделирования процессов формирования треков методами молекулярной динамики (МД). Такой подход, сочетающий использование наиболее современной методики микроструктурных исследований – просвечивающий электронный микроскоп (ПЭМ) и компьютерного моделирования, безусловно, является наиболее эффективным для решения поставленных задач. В связи с вышеизложенным, проведение экспериментальных и теоретических исследований, направленных на всестороннее исследование радиационной стойкости наночастиц оксидов (Y4Al2O9, Y2Ti2O7, TiO2, CeO2) и нитридов (Si3N4) к облучению тяжелыми ионами высоких энергий в зависимости от уровня электронного торможения и флюенса ионов, является целесообразным и определяет актуальность данной диссертационной работы. Теоретическое моделирование процессов трекообразования в наночастицах и массивных образцах с использованием методов молекулярной динамики повысит точность прогнозирования их поведения в реальных эксплуатационных условиях. Сравнительный анализ полученных данных позволит расширить представления о радиационной стойкости керамик и понимание влияния высокоэнергетического облучения на структуру и свойства кристаллических материалов в зависимости от размеров их зерен, а также изучить поведение комбинаций материалов с разной чувствительностью к воздействию ионизации высокой плотности. Целью данной диссертационной работы является установление закономерностей формирования радиационных повреждений, методами ПЭМ и МД, вызываемых высокоэнергетическими тяжелыми ионами в наноразмерных радиационно-стойких керамиках по сравнению с объемными материалами в зависимости от уровня электронного торможения и флюенса налетающих ионов. Задачи исследования: Для достижения поставленной цели были определены следующие задачи: 1. Проведение экспериментальных исследований структурных эффектов ионизации в керамических материалах (Y4Al2O9, Y2Ti2O7, TiO2, CeO2, Si3N4), которые включают в себя подготовку и облучение образцов, до- и послерадиационное исследование материалов методами просвечивающей электронной микроскопии. 2. Определение пороговых уровней удельных ионизационных потерь энергии тяжелых ионов, необходимых для формирования латентных треков. Микроструктурный анализ трековых областей в наночастицах оксидов и нитридов в зависимости от уровня электронного торможения в процессе облучения быстрыми тяжелыми ионами. 3. Количественное исследование процессов формирования треков быстрых тяжелых ионов в керамических наночастицах методом классической молекулярной динамики при различных условиях облучения. Установление морфологии поврежденных областей и определение порога ионизационных потерь энергии, необходимых для образования треков. Сравнительный анализ результатов расчетов с данными просвечивающей электронной микроскопии. Объект исследования. Объектами исследования являются керамики на основе оксидов и нитридов, которые могут использоваться в качестве материалов для инертных матриц дисперсного ядерного топлива или защитные покрытия для стенок, а также как наполнители в сталях и других современных компонентах, что позволяет улучшить характеристики материалов, тем самым повышая их физико-механические и радиационные свойства. Предмет исследования. Изучение структурных изменений наночастиц оксидов и нитридов при воздействии тяжелыми ионами высоких энергий в зависимости от уровня электронного торможения и флюенса налетающих ионов. Методы исследования. Облучение образцов проводилось на циклотронах ИЦ-100, У-400 в ЛЯР ОИЯИ (Дубна, Россия) и ДЦ-60 в АФ ИЯФ (Астана, Казахстан). Экспериментальные результаты были получены с использованием FEI Talos™ F200i S/TEM и JEOL ARM200F, работающих при напряжении 200 кВ. Анализ ПЭМ изображений проводился с применением программных пакетов Velox™ и Gatan DigitalMicrograph. Код Monte Carlo TREKIS, основанный на алгоритме асимптотической траектории событий, использовался для описания эволюции возбужденного электронного ансамбля в треках быстрых тяжелых ионов. В модели учитывались сечения рассеяния, описывающие коллективный отклик электронных и атомных систем мишени в рамках формализма динамического структурного фактора. Для моделирования отклика решетки на прохождение ионов с помощью кода МД использовался LAMMPS. Результаты моделирования визуализировались с помощью программного обеспечения. Основные положения, выносимые на защиту: 1. Зависимость размера латентных треков от уровня удельных ионизационных потерь энергии тяжелых ионов и пороговые значения потерь энергии, необходимые для формирования треков в наночастицах Y4Al2O9, Y2Ti2O7, TiO2, Si3N4. 2. Экспериментальные и расчетные параметры латентных треков в Y2Ti2O7 в зависимости от размера наночастиц. 3. Результаты сравнительного анализа параметров треков в нано и поликристаллах нитрида кремния. 4. Данные ПЭМ исследований и МД моделирования структурного отклика нанокристаллов CeO2 на воздействие тяжелых ионов высоких энергий Научная новизна. Все результаты, полученные в ходе выполнения диссертационного исследования и выносимые на защиту, являются новыми и научная новизна заключается в следующем: 1. Впервые установлено, что облучение быстрыми тяжелыми ионами различной кинетической энергией приводит к образованию латентных треков в изолированных наночастицах Y4Al2O9. Показано, что латентные треки представляют собой аморфные цилиндрические образования в частицах Y4Al2O9. 2. Впервые определены зависимости размера треков в широком интервале уровней электронного торможения и флюенса ионов и установлены пороговые значения удельных ионизационных потерь энергии для образования латентных треков в отдельных наночастицах Y4Al2O9, Y2Ti2O7, TiO2, Si3N4. 3. Проведено моделирование процессов дефектообразования в Y2Ti2O7 и CeO2. Установлено, что результаты моделирования хорошо согласуется с экспериментальными данными. Научная и практическая ценность работы Результаты выполненных исследований углубят понимание механизмов дефектообразования в наночастицах и массивных образцах, что позволит расширить знания о радиационно-индуцированных особенностях структуры и морфологии материалов. Научные результаты и выводы исследований полезны для оценки эксплуатационных характеристик в условиях ионизирующего воздействия, позволяющих определить граничные условия применимости данных материалов в качестве разбавителей инертной матрицы композитного ядерного топлива и ключевыми компанентами сталей, используемых в качестве оболочек тепловыделяющих элементов в реакторах. Учитывая перспективы применения данных материалов в ядерной энергетике, настоящая диссертационная работа в целом направлена на повышение безопасности и эффективности применения реакторов и, как следствие, к снижению стоимости электроэнергии, вырабатываемой АЭС. Для Республики Казахстан, одной из передовых стран, активно развивающих эффективное и безопасное использование ядерной энергетики, результаты данной работы представляет значительный интерес. Личный вклад автора. Все результаты, изложенные в диссертации, получены автором, а также при его непосредственном участии в исследовании с сотрудниками ЛЯР им. Г.Н. Флерова ОИЯИ (г. Дубна, Россия), АФ ИЯФ МЭ РК и Центра ВР ПЭМ Университета им. Н. Манделы. Автором сформулированы цель и задачи диссертационной работы, подготовлены образцы, спланированы и проведены ряд экспериментальных исследований, обработаны экспериментальные результаты и сделаны выводы. Достоверность результатов работы Достоверность научных положений и выводов, сформулированных в работе, обеспечена проработкой литературы по теме диссертации; использованием современных прямых и косвенных экспериментальных методов исследований на сертифицированном оборудовании, таких как ПЭМ, СЭМ и РСД, которые соответствуют цели работы и поставленным задачам; проведением качественных анализов полученных результатов и их сопоставлением с результатами других исследователей; апробацией на семинарах, международных форумах, конгрессах и конференциях; публикацией статьи в рецензируемых журналах с ненулевым импакт-фактором. Апробация работы. Основные результаты, представленные в диссертации, были доложены на республиканских и международных конференциях, таких как: – XIV Международная конференция «Взаимодействие излучений с твердым телом» (г. Минск, Беларусь, 2021 г.). – III Международный научный форум «Ядерная наука и технологии» (г. Алматы, Казахстан, 2021 г.). – 8-й Международный Конгресс «Energy Fluxes and Radiation Effects EFRE 2022» (г. Томск, Россия, 2022 г.). – IV Международный научный форум «Ядерная наука и технологии» (г. Алматы, Казахстан, 2022 г.). – 29-я Международная научная конференция ICACS & SHIM 2022 2022, (г. Хельсинки, Финляндия, 2022 г.). – VII Международная научная конференция «MSSA-2022» (г. Йоханнесбург, ЮАР, 2022 г.). – 21-я Международная конференция «The 21st International Conference on Radiation Effects in Insulators (REI-21)» (г. Фукуока, Япония, 2023 г.). – 21-я Международная конференция «The 21st International Conference on Defects in Insulating Materials (ICDIM)» (г. Астана, Казахстан, 2024 г.). – V Международный научный Форум «Ядерная наука и технологии» (г. Алматы, Казахстан, 2024 г.). Основные положения, выводы и результаты также докладывались и обсуждались на сессии Программно-консультативного комитета по физике конденсированных сред ОИЯИ и семинарах Центра прикладной физики ЛЯР им. Г.Н. Флерова. Публикации По материалам диссертационной работы опубликовано 15 работ, из которых 4 статьи опубликованы в изданиях с ненулевым импакт-фактором, входящим в базу данных Scopus; 1 статья – в журнале, входящий в перечень, рекомендуемый Комитетом по обеспечению качества в сфере науки и высшего образования (КОКСНВО) МНВО РК; 10 работ – в материалах международных конференций. Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка использованной литературы из 200 наименований. Общий объем работы составляет 107 страниц машинописного текста, в том числе 8 таблиц, 50 рисунков и 1 приложение. Во введении обсуждается актуальность темы диссертации, сформулирована цель, научная новизна, теоретическая и практическая ценность результатов работы, достоверность полученных результатов, приведены основные положения, выносимые на защиту, приводится список опубликованных работ, а также представлено содержание диссертации. В первой главе работы представлен краткий литературный обзор по радиационным процессам, вызываемых электронным возбуждением в керамических материалах, облученных быстрыми тяжелыми ионами. Описаны преимущества использования ионного облучения, а также основы теории радиационных повреждений, в частности процесс передачи энергии и взаимодействие между налетающими частицами и атомами вещества. Особое внимание уделено структурным эффектам высокоэнергетического ионизирующего воздействия, рассмотрены механизмы образования латентных треков и методы их исследования. Во второй главе описывается методика облучения образцов быстрыми тяжелыми ионами на ускорительных комплексах и дальнейшие структурные исследования. В начале главы дана характеристика объектов исследования. Дано детальное описание метода подготовки и исследования микроструктуры образцов с помощью. В третьей главе представлены результаты исследования, а также проводится их обсуждение и сравнение с данными моделирования. Выполнен анализ ПЭМ снимков нанокерамик после облучения быстрыми тяжелыми ионами. На основе полученных экспериментальных данных, были определены значения пороговых ионизационных потерь энергии, при которых происходит формирование трека, а также радиусов латентных треков. В заключении обсуждается перспектива использования наноструктурированных материалов в качестве материала инертных матриц для трансмутации минорных актинидов. В заключительной главе сформулированы основные выводы диссертации.
Отзыв зарубежного консультанта
Заключение комиссии по этической оценке исследований
Решение диссертационного совета
Защита диссертации: https://www.youtube.com/watch?v=qUQLYWHUpuI&ab_channel=ENUOFFICIAL
